后来他游览常州，恰逢唐朝宰相马植被贬官，遇赦到常州做刺史。他素闻马自然的名声，就邀请他相见。马植迎接他的礼仪很不平常。马植道：“我有幸和你同姓，想和你结爲兄弟，希望向你学道，可以吗？”马自然说：“相公希望学什麽呢？”马植说：“我想要驾风飞行。”马自然说：“你想要驾风，我和你就风马牛不相及了。只要互相了解，不是同姓也一样。”马植把马自然留在郡守的书房中住下，对他更敬重了。有时在吃饭的时候，马植就请他显现小术看看，他就在坐席上，用瓷器装上土种瓜。不一会儿，瓜就长出蔓来，开花结果。把这瓜拿给大家吃，大家都说味道香美，和平常的瓜不一样。

后来马自然和婺州永康县牧马岩道士王知微及弟子王延叟向南游历霍桐山，走进长溪县界内，夜里到旅店里投宿。房间少，旅客多，店主人开玩笑说没地方住了，如果道士能在墙上睡，就可以容纳。天已迫近日暮，王知微、王延叟急于住宿，马自然说：“只要你们能住下就行。”马自然则跳到梁上去，把一只脚挂在梁上，倒挂著睡。

恰巧店主人夜里起来，用烛火照见了他。店主人非常惊奇。马自然说：“在梁上我都能睡，在墙上睡又有什麽难的！”说著，他走进墙壁里，半天也不出来。店主人立即下拜道歉，把王知微和王延叟请进来安置在安静乾净的地方休息。等到天亮，店主人舍不得他们离开。马自然忽然不知哪儿去了，王知微、王延叟往前走了几里，一找，他已经等在路边了。

他们从霍桐回到永康县东天宝观住下。观中有棵大枯松，马自然指著枯松说：“这棵松已有三千多年，很快就要化成石头。”后来，这棵松树果然变成石头。忽然一阵大风和雷电，把石头震倒在山侧，摔成几截。赶上阳发从广州节度使改任婺州节度使，阳发是一位极具好奇心之人，就运回郡守府第里两截，还有两截搬到了龙兴寺的九松院，都有六七尺高，直径三尺多。那石头像松树皮那样布有鳞皱，至今还在那里。

有的病人来求马自然治病，马自然没有药，只用竹拐杖敲打痛处。腹内和身上的百病，他就用竹子拐杖指著，用口吹拐杖的一头，拐杖发出雷鸣般的响声，病便治好了。有患腰脚驼曲的，拄著拐杖来求他，他也是用竹拐杖击打。然后，让人家放下拐杖，当时便把腰脚伸展开来。时常有人赠送财物给马自然，他总是推让，不肯接受。如果坚持要他收下，他就把这些财物再散发给穷人。

他所游历过的地方，或者是宫观，或者是岩洞，多有他的题诗。他的《登杭州秦望山》诗说：“太乙初分何处寻，空留历数变人心。九天日月移朝暮，万里山川换古今。风动水光吞远峤，雨添岚气没高林。秦皇谩作驱山计，沧海茫茫转更深。”

后来马自然又回故乡探望他的哥哥，恰巧哥哥出门不在家，嫂子和侄儿见他回来很高兴。他说：“我和哥哥共有这个宅院，我回来有话说，我只喜欢东园而已。”嫂子奇怪地说：“你离家这麽久，回来还没见你哥，怎麽就说分家的事？骨肉之情，必不忍如此。”他在家住了三天，嫂子和侄儿都对他只喝酒不吃饭感到惊讶。他哥哥仍未回来，到晚上他突然卒亡了。

第二天，哥哥回来了，问他是怎麽死的，嫂子便如实相告。哥哥既感动又悲痛，就说：“弟弟学道多年，回来不是要分宅子，是回来假托死在我面前，来断绝我对他的思念！”于是就把马自然的尸体装进棺材。那天晚上，棺材訇然有声，全家人都感到惊异，就连夜在园中挖了墓穴把他埋葬了。当时是唐宣宗大中十年。

第二年，东川向皇帝奏报说，剑州梓桐县道士马自然，白日上升成仙。马自然在东川对人说：“我是盐官人。”皇上下令让浙西道的杭州府调查这件事情。杭州府派人挖开马自然的坟墓，打开棺材一看，棺材里竟然只有一根竹枝而已。